增材制造基于将原材料“堆叠”成型的先进制造技术,解决了传统加工制造材料消耗量大、耗时长、复杂结构加工困难等问题,是未来加工制造业发展中具有广阔前景的成型工艺之一[1]。增材制造技术中最具代表性的是3D打印技术,3D打印技术在打印机械零件、仿生材料、创意零食、生活消费品等方面已取得了突出成绩[2]。然而,随着工业的快速发展,3D打印得到的“静态”产品难以满足智能化产品的“动态”需求,继而4D打印技术应运而生。4D打印技术是在3D打印基础上发展起来的新兴智能制造技术,其智能性体现在4D打印产品对外界施加的刺激具有自响应特性,实现了产品可控的动态智能演变,因而具有广阔的应用前景。目前,专家学者已对4D打印技术开展了广泛的研究,并在生物、医药、建筑、航空及食品等领域得到了一定的推广和应用[3-6]。
在食品领域,3D打印实现了产品外观的自由设计和对食物营养的精准控制,4D打印则带来了外形、风味、组织结构或营养价值可调节、可变化的“智慧食品”,体现了新材料、新工艺、新技术在食品加工领域的应用,极有可能改变人们的膳食方式[7]。基于此,本文综述了4D打印技术在食品领域的研究进展,包括打印原理、食品打印材料、刺激条件、实现的食品动态变化等方面,并讨论了食品4D打印技术目前存在的问题以及未来的发展方向。
1 食品的4D打印技术概述
1.1 食品的4D打印技术原理
4D打印的概念由麻省理工学院的Skylar Tibbits团队于2013年提出,该团队展示了3D打印的静态物体是如何随着时间的推移发生变化的,并将4D打印定义为“3D打印+时间”的智能设计[8]。研究发现,发展4D打印技术应先开发智能材料,依据其对环境的应激特性,设计能够对环境产生自发演变的智能结构,随后再进行成型工艺和产品功能的设计开发,由此,形成了如今“3D打印+智能材料+智能结构”的4D打印技术理论体系[9]。
在食品领域中,4D打印食品是指食品的结构、属性或功能可随时间推移而发生动态变化的印刷食品。4D打印技术作为3D打印技术基础上的延伸,其原理依然是基于3D打印“逐层打印,叠加成型”的快速成型技术;但在打印材料、结构设计和最终产品状态等方面又与3D打印技术不同:首先,4D打印要根据产品的功能选用“智能材料”,这类材料对外界刺激具有自响应特性;其次,产品模型的设计需结合动态演变的需要进行优化设计,如模仿松果、向日葵、含羞草等植物形态,以实现产品在水或光激励下的自行开合,这种可变化的特殊几何结构称之为“智能结构”;最后,基于3D打印完成产品的快速成型,终产品随着时间的推移具有可控的动态演变能力[10]。3D打印与4D打印的区别与联系如图1所示。
a-3D打印;b-4D打印
图1 3D打印与4D打印技术原理的对比
Fig.1 Comparison of technical principles between 3D printing and 4D printing
1.2 食品4D打印技术的基本要素
完成食品4D打印的基本要素主要包括打印机及打印软件、普通材料与智能材料、外界刺激源等几个部分。现有的4D打印设备主要运用3D打印机进行打印,按照成型方式不同可以分为熔融沉积成型,选择性激光烧结、喷墨、光固化成型,聚合物喷射等不同的类型[11],在食品中最常用的是熔融沉积成型技术。因4D打印往往需要多种原料的复合,因此,打印机更适合选择打印精度更高的多喷嘴打印机,它可以将2种及2种以上的材料从不同的喷嘴挤出,形成分层结构,以便于不同成分之间发生反应。4D打印食品的过程需要的打印软件有建模软件和切片软件,建模软件完成立体模型的设计制图,如AutoCAD、Solidworks等[12],借助建模软件,研究人员可以构建精准的食物立体模型;切片软件将设计好的三维模型自底部向顶部切片分层,逐一记录每一层平面模型数据信息,经过计算生成Gcode打印代码,指导打印机逐层印刷,常用KISSSlicer、Simplify等软件[13]。
4D打印的材料由普通材料和智能材料两部分组成。智能材料是指4D打印中对外界刺激具有自响应特性的材料。打印制品的动态变化主要是依赖于三维空间中智能材料在普通材料中的分布和组合方式,特定的材料分布可以让动态变化按照顺序发生[14]。在4D打印中,食品材料的可打印性能决定了打印产品外观的精细程度;智能材料的类型决定了刺激的施加方式以及对刺激的相应效果[15]。外界刺激则驱动打印制品发生动态变化,常用的刺激条件包括水分、温度、光、压力、pH、微波等及其组合,可以根据打印材料的化学成分、含水量、质地等选择最佳的刺激方式,使打印材料在刺激处理后达到提高品质、营养及风味的目的[16]。
1.3 食品4D打印技术的优势
3D打印因能够为人们提供外观独特、营养个性化、易于吞咽咀嚼的食品,而成为研究热点。4D打印作为3D打印的延伸,依然具备上述优势。此外,食品的4D打印技术还具有一些独特和有利的特点:(a)3D打印技术可以打印许多传统模具无法制作的食物形状,但这些特殊形状需要通过逐层叠加完成,即需要下层为上层提供支撑力;而4D打印可以实现3D打印无法实现的悬浮结构,比如绽放的花朵,花朵从封闭到盛开的过渡可以吸引更多食客的关注,增强了用餐者和食物之间的互动,为互动食品的设计提供新的思路[17]。(b)4D打印产品的味道、营养或颜色可以在用户食用时释放,而不是在储存过程中释放;相比之下,3D 打印产品的这些感官或营养特性在储存过程中会下降[18]。(c)3D打印食品不适合干燥,因为干燥会导致产品发生不规则的、不必要的形变,从而破坏3D打印食品的实用性;而4D打印则可以控制干燥过程中产品结构的变化,可用于制作一些健康的零食。例如,薯片更脆的口感部分取决于薯片的弯曲结构,4D打印和干燥相结合,可以使产品在合适的时间产生弯曲形变,增加质地的酥脆感。随着4D打印技术的发展和普及,可以将其添加到生产线上,实现自动化生产[19]。(d)利用4D 打印制作的可形变食品,可用于提高紧凑型食品的质量,降低运输成本和储存空间,特别适用于户外活动或航空航天食品的研发[20]。
2 4D打印技术在食品加工领域中的应用
2.1 食品的4D打印材料
食品的4D打印首先是基于3D打印基础上的,是经过材料累积“自下而上”堆叠成实体的过程。因此需要可打印性能较好的食品原料,主要表现为能够从打印喷头中顺利被挤出,并在打印平台上稳定成型。可打印性较强的材料,得到的产品内部结构致密,外观与设计模型契合度高,而可打印性较差的材料则会在打印的过程中出现堵塞喷头、断丝、坍塌等现象,影响产品的品质。目前4D食品打印材料主要有大豆分离蛋白[21]、淀粉[22]、马铃薯[23]、南瓜[24]、水凝胶[25](明胶、海藻酸钠、果胶、卡拉胶、黄原胶等)等。除此之外,于4D打印而言,打印材料需要在遇到外部刺激时,对其做出相应的反应。HE等[26]将土豆泥与柠檬酸、NaHCO3、海藻酸钠等物质混合,形成了具有不同pH值的土豆凝胶4D打印体系。使用双喷头挤出型3D打印机,在打印模型中,每1层最里面是紫薯凝胶,外周是不同pH值的土豆泥凝胶。紫薯凝胶中的花青素会随着时间的推移渗入到外部的马铃薯凝胶中,当花青素遇到不同pH值环境时会呈现不同的颜色,从而打印制品发生颜色变化。打印成品如图2所示,随着时间的推移,打印成品的颜色发生自发改变,得到了色彩丰富、并带有趣味性的打印制品。
图2 紫薯泥-土豆泥复合原料4D打印颜色变化[23]
Fig.2 Color change of 4D printing of mashed purple sweet potato-potato composite raw material[23]
2.2 外部刺激
在4D食品打印中,外部刺激的方式可以分为物理刺激、化学刺激、生物刺激,以及不同刺激方式的组合。其中,物理刺激为水分、温度、微波等;化学刺激包括pH值、氧化剂、还原剂等化学物质;生物刺激主要指生物酶类[27]。外部刺激的受控变化可以通过对食物成分和结构的编码设计实现(均匀分布、梯度分布或特殊模式),最终因外界刺激的发生,使得成品形状、颜色、风味、营养价值发生改变。以下介绍几种目前使用较多的外界刺激方式。
2.2.1 微波刺激
微波刺激是通过微波对物体进行加热处理,从而产生温度变化。ZHAO等[28]将微波装置植入3D打印喷头中,微波通过改变挤出喷头内的温度分布影响鱼糜的挤出性能,结果表明,微波处理和谷氨酰胺转胺酶添加的协同作用促进了蛋白质聚集,实现了鱼糜在微波诱导下的自主凝胶化。郭超凡[29]以微波加热作为外界刺激源,以明胶-阿拉伯胶-混合油(色素油和风味油)包埋在微胶囊中作为刺激的响应材料,以黄桃-荞麦混合凝胶作为基材。在微波作用下,微胶囊受热被破坏,其中包埋的色素油和风味油被释放出来,从而实现了产品颜色变化、风味提升的4D打印。SHI等[30]以紫薯泥-油凝胶物料体系作为4D打印原料,以微波作为外部刺激,得到了自动改变形状特征的4D打印食品,且在一定范围内,微波功率、时间和模型弯曲的角度呈现线性关系,为食品的自发形变提供了新思路。
2.2.2 pH刺激
物料中的某些成分可以在环境pH变化时发生结构变化(如膨胀、收缩、解离)。对pH刺激响应的食品材料主要有明胶、蛋白质、花青素等。例如,蛋白质可以在pH变化的条件下,分子由聚合状态转变为向空间伸展甚至解离、降解。GHAZAL等[31]以红白菜汁-香兰素-马铃薯淀粉-果汁为打印原料,研究了pH刺激诱导下的打印产品颜色变化。结果发现,当pH调节至酸性(pH 2.5)时,产品的颜色由原来的紫色变为红色,而当pH调节至碱性(pH 8)时,产品则呈现绿色,这是由于物料中含有的花青素在不同pH条件下显色不同所导致的,产品效果如图3所示。
图3 pH诱导下的4D打印产品颜色变化[31]
Fig.3 Color change of 4D printing products induced by pH[31]
2.2.3 干燥刺激
干燥刺激是通过控制温度或空气流速,使产品脱去自身部分水分的过程,干燥方式主要有热风干燥和冷冻干燥。CHEN等[24]对南瓜泥进行了双层结构打印,当施加干燥刺激时,南瓜泥因失水而自发弯曲形变,通过改变南瓜层厚度和打印路径可控制打印制品形变的方向和角度,得到形状各异的成品(图4)。
图4 南瓜泥4D打印得到的复杂形状[24]
Fig.4 Complex shapes of pumpkin puree production by 4D printing[24]
DICK等[32]通过干燥刺激将3D打印牛肉向4D打印转化,研究发现模型设计和干燥方法都会影响形变效果,当打印厚度为4 mm,填充密度为75%,采用烘箱干燥时,形变量较大,干燥刺激后的牛肉制品纹理更加致密,品质和风味有所提升。
2.3 4D打印食品的变化形式
4D食品打印技术可以实现食品的动态变化,例如盛开的巧克力花朵、自包裹煎饼等[33],这让食品变得更加有趣,也吸引了更多消费者的关注,增强了食客与食品之间的互动。现有研究中,4D打印带来的食品变化主要有颜色变化、形态变化、营养变化和风味变化。
2.3.1 颜色变化
食物色彩的呈现是由于其成分中存在不同的色素,很多色素的颜色会随着环境条件的变化而发生改变。花青素是一类广泛存在于植物中的水溶性天然色素,紫薯、葡萄、草莓、桑葚等食物原料中都富含花青素。花青素的颜色会随着环境pH的变化而变化,在酸性条件下呈现红色,在中性条件下呈现紫色,在碱性条件下呈现绿色。4D打印通常通过调节pH、温度等刺激条件来改变打印产品在储存和食用期间的颜色。GHAZAL等[34]将打印制品设计为双层结构,上层原料使用马铃薯泥-花青素,下层原料使用马铃薯泥-柠檬汁,随着时间的推移,柠檬汁会逐渐扩散到上层,使花青素变红,从而使得打印成品在存储的过程中,呈现明显的颜色变化,为4D打印食品的颜色变化提供了思路。张慜等[35]在多彩果冻的4D打印研究中,进一步创新设计了多层打印结构,将马铃薯淀粉-果胶-花青素复合物作为显色层,马铃薯淀粉-果胶-柠檬汁作为酸性层,马铃薯淀粉-果胶-NaHCO3作为碱性层,利用多喷头打印机将各层次叠加打印,花青素在酸和碱的作用下短时间内自发变色,得到了色彩丰富的果冻产品。CHEN等[36]研究了以微波作为刺激条件,诱导藕粉-姜黄素乳液体系发生颜色变化的可行性,结果发现,打印制品在微波辐照下,颜色从黄色变为红色。这是因为微波刺激增强了水分子的热运动,提高了食品介质的碱性,姜黄素逐渐从黄色脱质子化变为红色。因此,pH、微波等外界刺激可以通过改变食品中色素的化学结构,从而使打印食品的颜色发生改变,制作出绚丽多彩、趣味性强的打印食品。
2.3.2 形态变化
4D打印食品的形变行为包括弯曲、变形、线性或非线性膨胀/收缩以及表面卷曲[37]。这种形态上的优化是打印产品在外界刺激下自发发生的立体结构的改变。目前,食品发生形变主要是通过吸水或脱水实现。形变的方向和程度主要取决于材料自身的属性和不同材料的空间排布[38]。水凝胶可以通过水合作用吸收水分,吸水可在10 min内膨胀到原来体积的5倍,因此通过控制水分的吸收量,改变凝胶类打印食品的结构和外形[39]。WANG等[20]利用常见食物原料(蛋白质、淀粉、纤维素等)做成可食用复合薄膜,蛋白质、淀粉等作为柔性成分易吸收水分发生形变,而纤维素作为刚性结构起到约束作用,从而控制弯曲程度,这种复合薄膜为设计自折叠玉米卷、自组装面条等新奇食品提供了思路。TAO等[19]利用普通面粉/燕麦粉设计双层结构,并在打印结构中设计凹槽以实现打印制品的自发形变。凹槽的存在导致样品不同部位吸水膨胀率不同,深度和方向控制了弯曲角度和弯曲方向。因此,双层结构设计,避免了材料吸水性质的不同引起产品形变,但在双层结构的设计中,还需充分考虑2种材料之间的附着力,否则,会在形变过程中分离而形变失效。与吸水过程相反,当打印制品在脱水时,不同部位间的水分梯度会在制品内部产生应力和应变,驱动打印制品发生自发形变。微波干燥、红外干燥、热风干燥是常见的脱水干燥方法。打印制品的形变程度和热处理方式、热处理的温度和时间以及食品原料本身的性质等因素有关。RODR
GUEZ等[40]对比了红外干燥、微波干燥和热风干燥3种干燥方式对打印制品形变的影响,结果发现相比于其他2种干燥方法,热风干燥的热渗透性比较差,干燥过程中打印产品内部水分分布不均匀,形变效果难以控制。SHI等[30]以紫薯泥浆液作为打印原料,以微波作为刺激方式,发现在一定范围内,微波功率越高,干燥时间越长,样品弯曲程度越大;另外打印浆料含水量越高,在微波加热处理初期,脱水速率越快,弯曲程度越大。LIU等[41]以淀粉凝胶作为打印原料,以微波加热作为外界刺激条件,研究了物料性质和弯曲程度之间的关系,发现打印制品的弯曲程度和物料的含水量、收缩率呈正相关关系。此外,HE等[42]发现打印物料中盐和糖的浓度会改变体系的介电常数,从而影响热传导速率,进而影响打印制品的形变程度。
2.3.3 营养变化
4D打印可以使食品内部营养物质发生转化。CHEN等[43]麦角固醇添加到紫甘薯糊中进行打印,在短波紫外线辐射作用下,促使麦角固醇向维生素D2发生转变,打印食物中维生素D2含量增加。此外,有学者用可食用性细胞替代食物原料作为打印墨水,在适宜条件的刺激下(温度、湿度、光照等),细胞生长成为富含营养的动植物食品。PARK等[44]将m(胡萝卜组织)∶m(海藻酸钠)=1∶1混合成凝胶系统作为打印墨水,使用CaCl2作为固化液,在37 ℃刺激下,细胞不断繁殖形成植物再生组织,得到营养丰富、带有趣味性的打印食品。RUTZERVELD[45]开发了一种“可食用生长零食”,将可食用的真菌孢子、酵母及细菌细胞添加到可食用的营养基质中(蔬菜、水果、坚果、琼脂等),打印食品随着时间的推移,营养越来越丰富,风味也在烹饪后得以提升。
2.3.4 风味变化
4D打印技术实现食品风味变化的途径有2种。一种途径是合理配比食物原料的种类和比例,在pH或微波的刺激下,不同成分之间发生化学反应,产生风味物质。PHUHONGSUNG等[46]研究了不同pH值下刺激大豆分离蛋白-南瓜-甜菜根混合物料体系的风味变化,研究发现,在pH 8.0和pH 10.0条件作用下,产生了芳香化合物和萜烯类挥发性物质。后来,PHUHONGSUNG等[46]以大豆分离蛋白、卡拉胶、香草香精作为打印材料,利用微波作为外界刺激。研究发现,在微波作用下,打印产品形成了1-辛烯-3-醇、麦芽糖醇、乙基麦芽糖酚等新的风味物质,4D打印食品中风味物质种类增多。另一种改变打印制品风味的途径是通过微胶囊包埋技术实现,即呈味物质被包埋在微胶囊中,当环境条件改变时,胶囊内的物质释放出来,呈味物质增多,打印制品的风味得以提升。GUO等[47]将混合油(玉米油、辣椒红色素、肉桂醛精油)包埋于微胶囊,加入到面团中完成打印,微波加热4 min后,挥发性芳香物质的检测量增加了2倍以上。综上,4D打印可以通过调整物料配比或微胶囊辅助的方式实现改善打印制品风味的目的。
3 总结与展望
4D食品打印技术体现了食品加工新材料、新工艺、新技术的发展方向,具有非常广阔的发展前景。目前4D打印技术尚处于研究阶段,未来对4D食品打印技术的研究还应关注以下几点。首先,研发高精度的4D食品打印专用打印设备。目前,4D打印成型大多使用的是3D打印设备,3D打印机在完成4D打印过程中还有很大局限性,存在着打印精度不够、打印设备和材料特性不匹配、完成曲面等复杂几何构型时效果不理想等问题。因此,需要研发4D打印专用的打印机,引入新的数字化模型、算法及智能编程,提高4D打印食品的精确性和稳定性。其次,开发食品智能材料,并深入研究食品材料的内部结构和外界刺激之间的关系,以更好的控制食物动态变化,增强4D打印效果。最后,在智能食品材料基础上打印智能产品,还需要不断研发和设计出适应于智能材料的特殊智能结构。建立食品物料与模型结构、形变之间的数学模型,可以更好的指导4D打印食品的开发。
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