厨余垃圾是城市生活垃圾中重要的组成部分。中国的厨余垃圾所占比例为30%～60%,其具有含水率高、有机质含量高、易降解的特点。厨余垃圾处理不当会造成食品安全和环境污染问题。目前,厨余垃圾的处理方式有填埋、焚烧和好氧堆肥处理[1]。但这些处理方法可能会对环境造成二次污染,增加加工成本。厨余垃圾具有丰富的营养、良好的生物降解性和较高的产甲烷潜力,是甲烷消化的良好底物。厌氧消化更适合处理厨余垃圾,复杂的有机成分可被降解,而厌氧消化产生的沼气易于分离并应用。此外,厌氧消化工艺流程简单、反应器效率高、污染负荷低、经济效益高,对厨余垃圾回收的潜力最大。
厨余垃圾被认为是厌氧消化的优质原料。通过厌氧消化,厨余垃圾中的有机物即碳水化合物、蛋白质和脂类分解为可溶性有机物,在厌氧条件下被不同种类的细菌和古生菌通过水解、酸化、产乙酸、产甲烷等4种复杂且相互依赖的生化反应相互作用(如图1所示),降解有机物,生成H2、CO2、CH4和微量H2S[2]。
图1 厨余垃圾厌氧消化的机理
Fig.1 Mechanism of anaerobic digestion of kitchen waste
甲烷为厌氧消化的主要产品,可作为能源物质被利用。然而,厌氧消化因滞后时间长,产甲烷率低[3],应用被限制。厨余垃圾由于底物营养不平衡,其厌氧消化过程往往会导致反应体系中挥发性脂肪酸(volatile fatty acid, VFA)的积累,反应体系酸化从而降低甲烷产量,破坏消化系统的稳定性,导致反应体系失衡。厌氧消化代谢产物的抑制因素如表1所示。
表1 厌氧消化代谢产物的抑制因素
Table 1 Inhibitors of anaerobic digestion metabolites
抑制剂抑制因素VFA抑制剂pH、温度、重金属、盐类产氢抑制剂可溶性代谢物浓度、微生物群落、H2浓度、金属离子产甲烷抑制剂氨氮、硫化物、重金属、金属离子
综合国内外研究结果及对比分析,当前研究存在的问题如下:一是产沼效能可通过共消化被提高,在以单一底物作为消化原料的大中型沼气工程生产过程中,沼气产量与沼气潜力之间存在较大差异[4];二是厨余垃圾底物预处理可缩短厌氧消化的进程,相对于不处理消化底物能使其更快速进入产酸产沼阶段[5];三是补充导电性外源添加剂是生产投入简单,且提高沼气产量效果较好的方式之一[6],其具有导电性特点,在厌氧消化过程中产生多重作用。
1 共消化提高产沼
厌氧微生物生长需要适当的营养元素配比,但厨余垃圾含有较多C元素,N元素和金属元素含量较少,不能满足产酸菌和产甲烷菌的生长需求。厨余垃圾进行单独厌氧消化时,其水解酸化过程易受乳酸消化主导,VFA中丙酸易产生累积,抑制产甲烷菌的活性,导致系统出现酸抑制现象,最终导致厌氧消化系统崩溃不能正常运行。目前的研究重点是增强厨余垃圾厌氧消化系统的稳定性和提高产沼率。为调节营养结构,消除抑菌作用,可采用多种组合消化方法。已有研究表明,将农作物秸秆、畜禽粪便、厨余垃圾渗滤液和厨余垃圾按照合适比例混合在一起,其理化性质见表2,可解决单一物质营养不足的问题,并稀释有毒化合物[7],再进行厌氧消化可均衡系统碳氮比(C/N),为微生物生长代谢提供适宜环境,丰富消化底物的微量元素,从而提高有机质厌氧消化的产气率和产气量,增强效率转化的优势。共消化降低了潜在的毒性,稳定了消化物,并提高了甲烷产量,营养丰富的沼液具有改良土壤的潜力。混合厌氧消化通过协调基质营养物质,平衡基质含水率,降低有毒抑制物浓度,产生的消化液也富含N、P、K元素,可作为肥料和土壤调节剂,从而实现真正的资源化利用,在不同的基质之间形成优势互补和协同效应。
表2 不同种类有机废物的物理化学性质
Table 2 Physicochemical properties of different kinds or organic wastes
类别类型元素/%CHONS总固体/%挥发性固体/%成分/(湿重%)CLHCLLNC/N参考文献农业玉米秸秆42.1±0.45.88±0.07-0.95±0.070.64±0.0193.8±0.286.2±0.2---44.3[8]废弃物叶子43.7±1.25.82±0.1339.9±0.91.06±0.220.06±0.01--22.334.318.441.2[9]玉米杆41.95.7242.00.50---29.126.015.083.8[10]苔草-----91.6±0.484.3±0.136.732.49.4-[11]锯末48.36.2144.01.50---19.627.251.532.2[12]麦秸45.05.7044.60.440.37--37.5±0.421.2±0.121.3±0.1102.3[13]厨余垃圾食物残渣42.79.146.21.970.322.6±0.821.2±0.129.2±3.811.2±1.23.4±0.821.6[14]甘蔗渣41.6--1.38-19.218.315.26.611.3530.1[15]厨余废物50.6±0.56.6±0.339.0±0.62.3±0.4-------22.0[16]动物粪便猪粪便37.05±0.065.84±0.02-3.04±0.02-25.87±0.0520.82±0.0128.91±0.05-23.05±0.0312.2[17]牛粪便32.1--1.65-18.815.622.318.912.919.5[18]奶牛粪便36.25.10-1.20--83.0---31.6[19]干草和马粪46.6--1.40-19.917.5---33.3[20]
注:CL-纤维素;HCL-半纤维素;LN-木质素;加粗数值包括纤维素和半冰纤维素(%TS);“-”代表0。
1.1 厨余垃圾与农作物秸秆共消化
农作物秸秆是重要的生物质能源,主要包括小麦、玉米和水稻等秸秆。其成分中含有大量的纤维素、半纤维素、木质素以及少量淀粉、蛋白质等难水解成分,还富含N、P、K、Ca等微量元素。农业废弃物含有的有机质高达80%～90%,且秸秆废弃物中含碳量>40%[21],农作物秸秆具有较高的C/N,可通过调节厨余垃圾与农作物秸秆比例以达到适宜C/N,有利于微生物的新陈代谢及产甲烷菌厌氧消化,提高系统稳定性。厨余垃圾与农作物秸秆厌氧共消化可产生沼气(即25%～50%CO2和50%～75%CH4),且提高了系统的缓冲能力,在厨余垃圾与玉米秸秆比为1∶15,底物固形物含量低于40%时,厌氧消化的累积产甲烷量比单消化高31%～62%[22]。共消化以及优化混合原料组成,是厌氧消化技术未来主要的发展方向。秸秆厌氧消化技术可在小规模和低成本的条件下实现生物质能源的高效利用,适于我国的农村地区。徐鑫等[23]在原料配比(厨余∶秸秆)为1∶1.29(质量比),C/N为20.42,总固体浓度为 10.07%时,甲烷的总产气量达到最高值,为21 431.7 mL,产气率为 126.06 mL/g。厨余垃圾与农作物秸秆共消化,农业废弃物中的有机成分转化为可用的生物能源和生物肥料,在消除废物的同时产生清洁能源和饲料,实现循环经济。
1.2 厨余垃圾与畜禽粪便共消化
我国畜禽粪便年产量均超过20亿t。畜禽粪便含有机物和营养元素,是一种很好的肥料。但畜禽粪便的处理不当对环境造成了严重影响,故对其结合厨余垃圾厌氧消化综合高效利用,以节约生物资源和保护环境。厨余垃圾与畜禽粪便共消化应用较早,厌氧消化过程中菌群的生长代谢,需要从有机物摄取营养,如碳源、氮源等。厨余垃圾单独作为底物消化时降解速率较快,易导致VFA积累,造成酸抑制,从而抑制产甲烷菌活性,而畜禽粪便N元素含量高,粪便中的氨氮可以中和厌氧消化过程中酸类物质的累积,缓解酸抑制。毕少杰[24]研究发现,当餐厨垃圾量为16 g VS/L,牛粪与餐厨垃圾添加比例为2∶1(质量比)时,甲烷产量较单独消化提高效果最显著,提高率为52.4%。牛粪中营养丰富,缓冲pH能力强,但其中纤维素难降解物质含量高,厌氧消化速率慢,产气效率低,故将厨余垃圾和牛粪进行共消化,可发挥各自的厌氧消化特性。采用畜禽粪便与厨余垃圾共厌氧消化,提高消化过程稳定性,不仅可提高甲烷产率,其沼渣可用作肥料或养鱼。
1.3 厨余垃圾与垃圾渗滤液共消化
垃圾渗滤液是垃圾填埋场产生的有毒液体,对自然环境和生态系统构成严重的威胁,因此,在排放到环境中或输送到污水处理厂之前必须收集和处理。渗滤液结合了有机物和无机物,包括氮化合物和重金属以及对环境造成污染的微生物。厨余垃圾与渗滤液厌氧共消化,在处理渗滤液废物的同时产生可再生的、更清洁的能源。厨余垃圾进行单独厌氧消化时,消化系统易失稳,产沼效果较差。共消化可以通过改善营养平衡和有机底物之间的协同效应来提高系统稳定性。成熟渗滤液中的高浓度氨可以通过降低酸化风险来提高系统缓冲pH值的能力。此外,在共消化过程中,成熟渗滤液可为微生物的发育和活动提供养分,并减少酸化的微生物生长,加快厌氧消化的进程;但垃圾渗滤液浓度过高,则易形成“氨抑制”。厨余垃圾与垃圾渗滤液共消化可有效调节物料的C/N,提高消化系统的缓冲性能,使水解酸化与产甲烷阶段稳定运行。厨余垃圾∶垃圾渗滤液为2∶5时,产沼累积达77.14%[25]。
厨余垃圾与其他物质联合消化可有效提高甲烷产量。共底物消化可以调节营养平衡,提高有机物的稳定性,并且不同底物消化可缓解过程中瓶颈,具有更高的产沼效果,因此结果具有成本效益。与单底物的降解相比,由于有机负载的增加,共消化有望将该过程的效率提高25%～400%[26]。
2 底物预处理提高产沼
预处理可提高生物质的生化性能,加速沼气产生,优化成本和能源。预处理可加快厌氧消化的进程,对提高厨余垃圾厌氧消化产沼量有显著影响,是提高生物能源产量的关键。厨余垃圾中大量可降解有机物以细胞和胶束的形式存在,这些结构相对稳定,从而影响微生物对养分的利用。因此,预处理的主要目的是通过不同的手段(物理、化学或生物)破坏胶束等结构,增加溶解度,提高有机物的转化率,将大分子物质释放到周围环境中,微生物可以更有效地利用营养物质进行厌氧消化。以往的研究明确了对厨余垃圾底物预处理可提高甲烷消化效率的方法,包括物理预处理(机械预处理、热预处理)、化学预处理和生物预处理,分别占比33%、24%和21%[27]。
2.1 物理预处理
物理预处理包括超声波和搅拌等手段。其中超声波是破坏细胞壁的一种实用方法,由于高剪切力以及通过升空化产生的极端压力和局部高温条件,细胞破裂。超声波预处理充分溶解厨余垃圾有机物质,分解细胞结构,破坏纤维素结构,从而提高甲烷的产率。超声波通过破坏细胞孔,使其更容易被微生物利用,加速细胞内物质的释放,从而扩大酶作用的表面积[28]。
当超声波功率为20 kHz处理厨余垃圾时,在液体介质中产生空化气泡,空化气泡振荡,释放出巨大的能量,从而导致萃取目的的传质增加。超声波作为一种改性方法,直接影响厨余垃圾的物化特性,以达到改善性能的目的。YUE等[29]报道,在对食物垃圾进行30 d厌氧消化的过程中,随着超声波能级的增加(从1 000 kJ/kg增加到50 000 kJ/kg),生物甲烷产量从726.85 mL/g挥发性固体增加到927.97 mL/g挥发性固体。ORMAECHEA等[30]也报道了类似的结果,经超声波预处理的物料经厌氧共消化后,生物甲烷的产量比未经处理的物料提高了约2倍。但超声波功率和处理时间会影响厌氧消化甲烷的产量。
搅拌消化底物也会影响厌氧消化甲烷的产量,在厌氧消化系统中,适当的搅拌使微生物充分接触系统中营养物质,微生物代谢促进有机物厌氧消化,从而提高产气效率,增加产气量并缩短反应周期。适当的搅拌,可使厌氧消化的周期缩短3～5 d,若不搅拌或搅拌强度不合适,物料会发生漂浮或出现分层现象,可能会破坏微生物的絮团结构,故会干扰厌氧消化体系中有机体之间的相互关系。为了不降低厌氧微生物的活性,搅拌要适度,料液的最大速度应当不超过0.5 m/s[31]。适当搅拌可促进厌氧消化反应中细菌和酶均匀分布,从而提高厌氧消化系统的工作效率。
2.2 化学预处理
厨余垃圾厌氧消化的化学预处理方式主要包括碱热预处理和臭氧氧化预处理。碱热预处理是最简单和最便宜的方法,同时提高沼气产率,缩短消化时间。通过加入强碱性物质提高反应温度,使厨余垃圾中的固体细胞裂解溶出有机质,消除分子内和分子间氢键,使其更易降解,从而提高产气率和降解率。臭氧氧化预处理促进厨余垃圾中油脂降解,加快水解,并且增强产甲烷菌对底物的利用从而提高产沼率[32]。
碱热预处理主要针对秸秆和厨余垃圾共消化,可定期调节消化液的酸碱度,提高厌氧消化系统稳定性。碱热预处理可在一定程度上有效地促进油脂、糖等大分子有机物溶解成小分子,从而提高厨余垃圾的生物利用度,调节营养成分,使微生物更好地发挥作用[33]。碱性剂有NaOH、Ca(OH)2和氧化剂等,NaOH热预处理对厨余垃圾厌氧消化的增强作用最大,与未处理厨余垃圾相比,甲烷产量提高56%,水解速率提高81.90%,消化时间缩短79.63%[34]。NaOH对秸秆进行热化学处理时累积甲烷产量可增加32%～67%[35]。虽然碱预处理是控制体系pH最直接有效的方式[36],但添加NaOH或碳酸氢盐会导致Na+过度累积,从而抑制厌氧消化体系。
臭氧氧化预处理可依靠其具有活性的高能氧原子和OH-降解脂类、蛋白质等大分子有机质,提高厨余垃圾厌氧消化沼气产量[37]。臭氧氧化预处理可在常温常压下进行,不会增加厌氧消化反应器中的盐浓度,且预处理完毕后无氧化剂残留,也不会产生有毒物质。经0.8 g O3/g TVS预处理后,厨余垃圾甲烷产率提高81.9%,达到946.5 mL/g挥发性固体[38]。但臭氧氧化产生的OH-可破坏碳水化合物的结构,可能产生难降解的中间产物,导致甲烷产量增幅较小。因臭氧发生装置耗电量大,操作成本高且较危险,故近年来臭氧氧化预处理促进厨余垃圾厌氧消化的研究较少。
2.3 生物预处理
厨余垃圾生物预处理比不预处理能更有效地降低环境污染,确保厌氧消化的高效性。生物预处理主要采用添加酶(肽酶、水解酶和脂肪酶等)和乙醇预消化的方式,酶预处理可加快厌氧消化过程水解阶段,进而缩短厌氧消化周期;乙醇预消化可有效缓解厌氧消化过程中的有机酸过高,从而维持系统稳定运行。
酶预处理即通过外加酶的方式加速厨余垃圾水解。酶促反应的专一性和高效性,可定向转化固态和液态蛋白质、脂肪、纤维素等大分子有机物,使大分子有机物快速转化为小分子有机物。研究表明,相对于其他预处理方式,酶预处理对厨余垃圾可溶性化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)有较好的溶出效果,对厨余垃圾厌氧消化水解更有优势[39]。KIM等[40]研究发现,酶预处理厨余垃圾厌氧消化水解和产气效率比空白组分别提高了2.3和3.5倍。
张笑等[41]发现乙醇预消化可有效缓解酸抑制,缩短厌氧消化进程,刺激产甲烷菌的生长。乙醇预消化通过微生物的作用将更多碳源转化为乙醇、乙酸,产甲烷菌能够直接利用乙酸生成甲烷,而乙醇是中性物质,可有效缓解VFA的累积导致的酸化问题,可在后续甲烷消化时转化为乙酸再继续被产甲烷菌利用。乙醇预消化可缓解厌氧消化时厨余垃圾快速水解酸化,又能为产甲烷菌提供足够的底物,起到“缓释基质”的作用,乙醇代谢产生的能量可供给厌氧消化的能量需求,从而提高厨余垃圾厌氧消化产沼的稳定性。
生物预处理虽然操作简单,利用率高,但生物预处理的成本相对来说较高,未来应向降低成本方向研究。
预处理的作用效果是增溶,依靠厌氧微生物降解有机物影响CH4产量。不同的预处理方式导致厌氧消化产生的甲烷产量不同,而且伴随着额外的投入,故投入少,产沼率高的预处理方式是今后的研究重点。结果表明,不同的预处理技术会产生不同的效果,如表3所示,这些处理可以显著提高甲烷产量。
表3 厌氧消化预处理对比
Table 3 pretreatment of anaerobic digestion
预处理方式厌氧消化效果优缺点参考文献物理超声波、搅拌缩短3～5 d消化时间成本低、效果有限[42]化学碱热提高46%甲烷产量操作简单、成本低廉、效果有限[43]生物加酶提高77%累积产气率效果佳、成本高[44]乙醇预消化提高64%甲烷产率降低系统运行成本、提高稳定性、缓解系统酸化、适用两相消化[45]
3 导电性添加剂提高产沼
从环境和经济角度来看,在厌氧消化系统加入活性炭、生物炭、磁铁粉、纳米铁、含Fe溶液等导电性添加剂可提高沼气产量[46]。厌氧消化性能受导电材料的加入影响,如缓冲效应、吸附效应等,这与导电材料的表面物化学特性有关,如表面积大、氧化还原基团丰富、表面pH值高等。
导电性添加剂对提高厌氧消化产沼的机理可分为以下四点:一是导电性添加剂作为微量元素供给厌氧消化过程中微生物生长;二是导电添加剂的加入使微生物附着在导电材料表面,形成导电聚集体或生物膜[47],其导电性影响微生物之间的直接电子转移,加强细菌与产甲烷菌的直接电子传递,导电材料介导的直接种间电子转移对维持厌氧消化系统的稳定起着重要作用;三是导电材料的表面结构,如比表面积、孔径大小、粗糙度等,会影响相关微生物在厌氧消化过程中的附着和定殖[48];四是导电性添加剂的加入可能降低消化系统中有害物质,从而提高甲烷产量。导电材料具有容易获得和相对便宜的优点。因此,厨余垃圾厌氧消化添加导电材料是经济能效高的选择。导电碳材料不仅通过固定和富集特定微生物促进抑制中间体的代谢,还通过吸附效应减轻对有毒物质的抑制[49]。导电碳材料的pH缓冲能力也为甲烷生成创造了有利的环境,同时导电碳材料还可以通过释放离子和表面氧化还原基团的作用等机制改善厌氧消化性能,从而影响厌氧消化系统的氧化还原电位。
3.1 含Fe添加剂
含Fe添加剂包括磁铁矿、零价铁、纳米铁、以及含有Fe2+、Fe3+的铁盐溶液等。含Fe添加剂的加入会刺激厌氧微生物降低挥发性有机酸的积累浓度。导电铁材料释放的铁离子可以降低细胞外高分子物质表面的负电荷,从而减小细胞间的排斥力,增加微生物聚集体的稳定性。在厌氧消化过程中,细菌分解有机物,古生菌直接产生甲烷,电子通过含铁添加剂直接从电子供体转移到电子受体。在酸性条件、高氨浓度和不同温度条件下,含Fe添加剂引入厌氧消化器促进各种挥发性有机酸更有效地降解为甲烷。含铁添加剂可能会增强古生菌与铁还原细菌之间的互养作用,改变细菌群落的代谢特性,从而提高生物甲烷化性能,提高化学需氧量去除率。许多研究表明,含铁材料可以丰富具有细胞外电子传递能力的微生物,铁离子的释放可以看作是促进微生物活性的微量元素[50]。添加磁铁矿显著提高了高铵浓度下醋酸盐向甲烷的转化率[51]。此外,使用含Fe添加剂还具有降低消化系统中有毒有害物质,并利用物理吸附作用使重金属失活,使易溶解和迁移的重金属更稳定。含Fe类添加剂的添加可提高厌氧消化系统稳定性,从而提高产沼率。
3.2 生物炭添加剂
厌氧消化过程中添加生物炭是一种价值提升策略,可提高技术效益。但是厨余垃圾在厌氧消化过程中容易出现甲烷效率低、H2S等杂质、CO2释放量高、操作不稳定、底物降解不理想等,都会对沼气回收潜力产生负面影响。因此,必须提高运行产率,升级和最大化生产沼气。生物炭是在O2不充足条件下,有机生物质经不完全燃烧而形成的一类富碳产物,其性质与活性炭等碳基颗粒类似,有较高的吸附表面积。生物炭添加可提高厌氧消化过程处理效果和运行稳定性;补充生物炭已被证明可以缓解抑制剂,增强微生物活性,缩短进程滞后阶段,并改善乙酰原与产甲烷菌之间的电子传输[52]。补充生物炭可使沼气产生率提高22%～40%,并将滞后时间缩短了28%～64%[53]。此外,产甲烷菌和厌氧微生物的丰度增加了24.6%～43.8%[54]。
生物炭的特性,包括增强孔隙度、较大比表面积、丰富的官能团和特殊的电子传递能力,可促进微生物物种之间的电子直接转移,使其在增强厌氧消化过程方面比其他物质具有优势。生物炭的特殊吸附能力能够减轻氨、硫化物和其他抑制物等污染物(图2),这些污染物抑制厌氧消化产甲烷。此类抑制剂通过沉淀、静电吸引或离子交换被吸附到生物炭表面[55],且生物炭中羟基、羰基、羧基和胺基对去除抑制剂至关重要。
图2 生物炭的吸附及甲烷生成机制
Fig.2 Adsorption and methanogenesis mechanism of biochar
研究表明[56],每个生物炭孔隙可包含10～100个产甲烷菌;因此,在厌氧消化过程中,生物炭添加量与最佳甲烷产量之间建立了线性关系。产甲烷生物群落很容易存在于生物炭孔隙中,在添加生物炭的生物反应器中,其多样性比对照生物反应器中更丰富,增强产气潜力[57]。
生物炭的生产与其在厌氧消化中的使用具有显著的环境效益。与石墨烯、单壁碳纳米管和其他碳基化合物相比,生物炭是最经济可行的材料,其可从废物原料中制成。直接将生物炭添加到厌氧消化系统中不需要升级基础设施,可增加经济效益。使用生物炭作为厌氧消化系统的输入将达到零废物的目标,确保物质流动、能量转换和回收,保持循环经济,提高了厌氧消化的性能和稳定性。
4 结语
厨余垃圾厌氧消化调控都侧重于缩短消化进程,维持消化系统稳定性,提高甲烷产率,但应在保证实现资源产量增加的同时,注重成本的投入,实现厨余垃圾的最优化利用。尽管厌氧消化技术是一种较成熟且发展空间极大的垃圾处理方法,实现循环利用的同时不会造成二次污染,但由于底物和微生物的复杂性,厌氧消化易失稳,造成甲烷产率低,阐明厌氧消化系统的微观机理研究仍是一项艰巨任务。总体来说,选择产沼率最高、投入低、利用率最高的方式是今后厨余垃圾厌氧消化的主要研究方向。
为更大化的产沼,提高系统稳定性,需要进一步深入研究厨余垃圾在厌氧消化系统中产酸菌与产甲烷菌之间的互作机制;微生物在消化过程中的有关酶代谢及代谢产物的相互影响。侧重消化过程中实时监测、及时预警和失稳后的调控将是目前改进厌氧消化操作和提高产沼的有前途和有价值的方法,为碳循环和碳减排战略目标的实现提供理论依据。
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