白酒作为我国典型的发酵产品,在我国发酵工业中的地位举足轻重[1]。其发酵使用的大曲除充当部分原料以外,更是功能微生物、酶及重要化合物前体的来源,对酒醅发酵顺利进行有重要作用[2]。大曲品质直接影响白酒品质,因此素来就有“曲为酒之骨”之说[3]。白酒产业正面临重要产业转型升级,在制曲工艺改造升级这一环节,新型架子曲顶温下降而且维持困难,现有控温策略从散热角度出发,忽略了产热角度。如覆盖润湿稻草和帆布材料包裹等,减少了水分蒸发,热传导与热辐射散失,使热量留在曲块中,但这在减少热对流的同时也阻碍了空气对流,阻碍了大曲好氧发酵过程氧气传递,影响微生物代谢产热,与顶温维持相矛盾。因此,本研究计划从产热角度解析大曲温度与产热机理,通过缩小规模,在实验室规模下,基于虚拟仿真技术探讨通风对大曲发酵产热的调控效果,从产热角度调控热量平衡,并期望在培养箱条件下提出控温策略。
目前对于曲房环境的温度数值模拟研究尚处于起步阶段,利用虚拟仿真平台调整参数可以辅助优化传统固态发酵工艺。韩英等[4]通过有限元运算模型对地缸发酵过程的温度分布变化进行分析,证明系统内的发酵热传递方式主要是热传导。黄海飞[5]通过数值模拟与实验研究验证了建立的曲房加湿模型的科学性,证明了热量传递和湿度传递的强烈耦合性。对于由空间异质性引起的麦曲发酵品质差异,董国琛等[6]利用COMSOL平台仿真传热现象解析麦曲发酵过程的空间温度分布规律,结果表明通过减少空间异质性能够提高麦曲的发酵品质。刘阳等[7]在对固态发酵基质构建多孔介质的质热传递模型之后,利用数值模拟仿真方法使得发酵空间温度分布和发酵基质水分分布可视化,剖析了发酵基质内质热传递的重要性。
从数学建模到虚拟仿真的过程,有助于帮助理解问题的本质和规律,通过数值计算与可视化展示,实现在了虚拟环境中对体系进行观察与分析。另外虚拟仿真还具有提高研究效率、降低成本和优化决策等优点。因此本研究在曲房热量平衡模型[8]的基础上,基于规模缩小方法,设计实验室模拟制曲升温实验,并通过COMSOL构建虚拟仿真,开展模拟实验并验证仿真模型。在实验室规模下从产热角度解析大曲温度与产热机理,探讨大曲发酵过程温度调控策略,为曲房机械化、智能化提供理论基础,为产业转型升级做参考。
1 材料与方法
1.1 虚拟仿真模型建立
1.1.1 仿真模型
COMSOL为单物理场及多物理场耦合建模提供了完善功能,广泛应用于化工、结构力学、传热以及流体流动领域[9]。采用COMSOL进行数值仿真,建立固体与流体传热模型,耦合流体力学模块。
1.1.2 材料系数与边界条件设置
建立仿真模型时,大曲材料系数包括初始温度、密度、热容和导热系数;内部气体材料系数包括动力黏度、导热系数、比气体常数和热容;通风气流材料系数包括流率和温度[5]。实际发酵体系中,大曲是整个传热过程的热源,虚拟仿真中,将代表大曲的固体模型设置为热源,并设置初始温度值和物理参数与实际大曲一致。发酵盒内气体流速较低而且压强变化不大,气体的可压缩性选择不可压缩流动[10]。
1.1.2.1 热源
在发酵过程中,微生物代谢产热强度会发生变化,那么仿真热源也应随时间变化。考虑到发酵过程热量产生较为缓慢,为了简化计算,大曲热源在每天内视为恒定,仅在每天之间产生变化[5]。热源参考大曲热量平衡模型进行计算[8],结果如表1所示。
表1 仿真热源参数
Table 1 Parameters of simulated heat source
时间/d1234567热源/(W/m3)316.66230.38140.2093.5049.0929.8718.43
1.1.2.2 气体材料系数
内部气体的温度不断变化,相应材料系数也随之变化,比气体常数取值8.314×10-3 kJ/(mol·K)[11],动力黏度、导热系数和恒压热容由COMSOL内置模型自动计算输入,如表2所示。
表2 气体材料系数
Table 2 Material coefficients of gas
参数公式动力黏度/(Pa·s)-8.382 78×10-7+8.357 173 42×10-8T-7.694 295 83×10-11T2+4.643 726 6×10-14T3-1.065 856 07×10-17T4导热系数/[W/(m·K)]0.002 275 835 62+1.154 800 22×10-4T-7.902 528 56×10-8T2+4.117 025 05×10-11T3-7.438 643 31×10-15T4恒压热容/[J/(kg·K)]1 047.636 57-0.372 589 265T+9.453 042 14×10-4T2-6.024 094 43×10-7T3+1.285 896 1×10-10T4
1.1.2.3 大曲材料系数
大曲导热系数参考小麦导热系数与含水量关系进行计算[12],如公式(1)所示:
λs=0.117+0.13W
(1)
式中:λs,大曲导热系数,W/(m·K);W,大曲湿基含水量,%。
大曲密度与恒压热容同样按照小麦对应材料系数进行计算[8, 13],结果如表3所示。
表3 大曲材料系数
Table 3 Material coefficients of Daqu
参数时间/d1234567密度/(kg/m3)1 1871 1671 1381 1071 0701 0401 012恒压热容/[kJ/(kg·K)]2.652.632.602.562.522.482.44导热系数/[W/(m·K)]0.1670.1670.1660.1650.1630.1610.160
1.1.3 流场控制方程
本研究中物理模型中涉及流体流动及热量传递的三维瞬态问题,数值模拟基于流体力学基本方程组,其过程遵守质量守恒定律、动量守恒定律和能量守恒定律[14-15]。
1.1.3.1 质量守恒定律
质量守恒定律表示流体质量在时间和空间上守恒,即单位时间单位体积体系内质量的增加量,与单位时间内流入或流出该体系的净质量相等。如公式(2)所示:
(2)
式中:ρ,密度,kg/m3;t,时间,s;ν,流体速度,
哈密顿算子,
其中i,j,k分别表示x,y,z方向上的单位向量。
1.1.3.2 动量守恒定律
动量守恒定律表示流体动量在时间和空间上守恒,即单位时间内体系内流体动量对时间的变化率与作用在体系上外力的矢量和相等。如公式(3)所示:
(3)
式中:p,压强,Pa;μ,动力黏性系数,
拉普拉斯算子,
质量力,N/kg。
1.1.3.3 能量守恒定律
能量守恒定律表示流体能量在时间和空间上守恒,即流入体系的净热流量加上体积力与表面力对体系所做的功与传导出体系的总热流量加上体系热力学能的增量相等。如公式(4)所示:
(4)
式中:T,温度,K;Cp,比热容,J/(kg·K);q,热流密度,W/m2;Q,热源,W/m3。
1.1.4 气体流动模型
当空气在发酵体系内流动时,会与曲块表面发生“摩擦”,并且由于温度热效应,空气会产生垂直运动,这些是形成湍流的原因[16]。K-ε模型广泛适用于模拟不可压缩流体的湍流流动,解决湍流问题,如内部流动、边界层流动和旋转机械等,模型由动能方程K和扩散方程ε两部分组成[5, 17]。
动能方程K如公式(5)所示:
(5)
扩散方程ε如公式(6)所示:
(6)
式中:ρ,流体密度,kg/m3;μ,流体黏度,Pa·s;u,流体速度,m/s;GK,源项,除偏导数项、对流项和扩散项之外的其他项,无源问题源项为零。
1.1.5 壁面函数
在模拟过程中,壁面函数法能够有效地处理边界条件,从而确保流动模拟的精准性[18]。本文研究大曲发酵过程中气体对流,为提高仿真精度和仿真效率,设置结构边界条件为绝热边界,设置壁面条件为无滑移。
1.2 实验室模拟制曲
1.2.1 材料与试剂
白酒大曲新鲜曲块(未发酵,中高温型,原料配比小麦∶大麦∶豌豆=7∶2∶1,质量比),江苏某白酒企业制曲车间;酒石酸钾钠、3,5-二硝基水杨酸(3,5-dinitrosalicylic acid,DNS),上海泰坦科技股份有限公司;NaOH、无水葡萄糖、浓硫酸、乙酸、I2、KI,国药集团(上海)。实验试剂纯度均为分析纯。
1.2.2 仪器与设备
BXS400-SI恒温恒湿培养箱,上海博迅医疗生物仪器股份有限公司;8897电子温度计,得力集团;EHEIM-400通气泵,德国EHIEM公司;FZ800-2便携式气体检测仪,广州市福采溢科学仪器有限公司;HJ-4B恒温磁力搅拌器,常州苏瑞仪器有限公司;202401多参数测定仪,南京至匠汇创仪器有限公司。
1.2.3 实验方法
结合江苏某白酒企业制曲车间监测的中高温大曲发酵过程温度变化,设计开展阶段性升温实验[19]。将制曲车间新鲜压制的曲块经冷链运输(4 ℃,12 h以内)至实验室,设计小型发酵盒,容积20 L,尺寸为38 cm×22 cm×25 cm,聚丙烯材质,将发酵盒置于恒温恒湿培养箱内,发酵周期7 d(168 h),每天记录温度。湿度控制在95%[8],温度控制方案如图1所示。在发酵盒两侧开小孔,实验组用气泵通过小孔增强发酵盒体系内的气体对流,通入气体温度为30 ℃,相对湿度为70%,通气流率分别设置50、100、200 L/h,对照组不强制通风,但仍然保留小孔模拟门窗自然对流,研究通风对发酵过程的升温影响。
图1 实验室大曲发酵升温实验
Fig.1 Heat-up experiment for Daqu fermentation in the laboratory
1.2.4 理化指标检测
大曲温度由电子温度计检测记录,此处忽略大曲空间异质性,以曲心温度计算。参考QB/T 4527—2011《酿酒大曲通用分析方法》检测大曲含水量、酸度、糖化力、液化力、发酵力,淀粉含量以还原糖计,采用DNS法,测定样品一式三份[20]。便携式气体检测仪记录发酵盒内CO2和O2浓度变化。
1.3 数据分析与可视化
采用Excel 2019和GraphPad Prism 9.5.0进行数据检验分析与绘图并整合,利用COMSOL平台进行大曲发酵虚拟仿真。
2 结果与分析
2.1 三维几何模型与网格划分
根据设计的发酵盒体系建立几何模型,如图2-a所示。发酵盒内部体积约20 L,尺寸38 cm×22 cm×25 cm,曲块尺寸30 cm×20 cm×8 cm,入口和出口开孔半径均为7 mm。假设气体全部从出口流出,并忽略发酵盒结构厚度。曲块中心设置点探针,采集大曲仿真温度数据。为了提高仿真的效率,减少计算成本,对网格划分采用粗化处理。以四面体网格为主,还包括金字塔网格和棱柱网格[14],虚拟仿真模型网格划分如图2-b所示。总体网格数量143 968,其中四面体116 032,金字塔1 816,棱柱26 120,平均单元质量0.66。
a-几何模型;b-网格划分
图2 发酵盒三维模型与计算网格划分
Fig.2 3D model of fermentation box and meshing of simulation model
2.2 通气流率对温度场的影响
2.2.1 空间温度分布
完成网格划分后,设置瞬态研究,起始0 d,步长1 d,得到大曲发酵7 d的仿真结果,如图3所示。对照组体系内热量分布均匀。通气后体系出现温度差异性,靠近气流一侧的温度较低。气流越强,温度差异越明显。温度随着流率增加而减小。当通气流率为50 L/h时,在靠近入口一侧的温度与对照相比发生明显下降,另一侧温度分布影响较小,通气流率增大到200 L/h时,整个体系温度分布都受到气流影响。实际曲房体积大,大曲在曲房生产过程中,即使不通气,仅靠自然对流也会使曲房内的温度存在空间异质性,这种差异性也是同一批次曲房中形成不同品质大曲的主要原因,通过虚拟仿真技术有助于我们了解这种空间差异性,实现温度分布可视化,为工艺优化提供参考。
a-对照(不通气);b-通气流率50 L/h;c-通气流率100 L/h;d-通气流率200 L/h
图3 虚拟仿真温度分布
Fig.3 The temperature distributions obtained by virtual simulation
2.2.2 虚拟仿真大曲温度
通过虚拟仿真探针点获取大曲温度,如图4所示。第1天对照组与实验组的温度基本一致,甚至对照组略低于实验组,这可能是由于所设置的通气温度高于起始温度,当大曲温度上升至通气温度之前,气流对大曲更多的作用是加热,另外第1天热源较大,进一步削弱了气流对温度的影响。从第2天开始,对照组大曲温度便始终高于实验组,这与仿真体系热源属性相符,当大曲温度高于气流温度时,气流对于发酵体系的作用是制冷,因此气体流率越大,大曲被带走热量就越多,温度也就越低。虚拟仿真开始后,对照组持续升温,顶温51.17 ℃,随着热源变小,升温速率放缓。通气流率50 L/h时,第6天大曲达到顶温(46.55 ℃)。通气流率100 L/h时,第4天大曲达到顶温(43.43 ℃)。通气流率200 L/h时,同样是第4天达到顶温(40.74 ℃)。实验组大曲达到顶温后温度均开始下降,说明随着热源变小,气流对大曲的制冷作用已经超过了热源对大曲的加热作用。随着通气流率增大,气流制冷作用与热源加热作用提前达到平衡,缩短了大曲升温时间以及降低了大曲升温温度。
图4 虚拟仿真大曲温度
Fig.4 The Daqu temperature of the virtual simulation process
2.3 不同通气流率下模拟制曲与仿真模型验证
2.3.1 CO2与O2含量变化
如图5所示,不同组之间的气体含量发生了改变,但总体变化趋势相较一致。图5-a中,CO2含量0～2 d逐渐上升,2～5 d逐渐下降,5～7 d又恢复到上升状态。第7天各组CO2含量均达到最高,其中体积分数对照组为0.67%,50 L/h组为0.46%,100 L/h组为0.45%,200 L/h组为0.44%。图5-b中,O2含量0～2 d逐渐下降,之后2～7 d保持波动状态。前2～3 d CO2含量快速升高和O2含量快速降低表明该阶段微生物代谢强度较高,后续的波动也同时表明随着发酵进行,代谢趋于平缓。与对照组相比,实验组中每一种通气流率的CO2和O2含量变化均发生了改变,表明每一种流率都对发酵体系起到气体交换作用,通入新鲜空气,提供O2,同时排走CO2。
a-CO2含量变化;b-O2含量变化
图5 实验室制曲过程CO2和O2含量变化
Fig.5 The changes of CO2 and O2 content during theDaqu fermentation process in laboratory
2.3.2 实验室制曲大曲温度与虚拟仿真验证
2.3.2.1 实验室制曲大曲温度
如图6所示,发酵开始后,大曲温度持续升高,前0～2 d的升温速率较快,中间2～5 d升温速率略有下降,最后5～7 d温度趋于平缓。虽然温度变化趋势一致,但是不同发酵条件下大曲顶温不同,其中对照组52.23 ℃,50 L/h组53.63 ℃,上升2.68%,100 L/h组53.90 ℃,上升3.20%。200 L/h组顶温最低,只有48.10 ℃,下降7.91%。两组较小通气流率中,大曲顶温均高于对照组,这表明在该流率下及时补给O2和排走CO2,提高了微生物代谢产热强度。200 L/h时,与对照组相比下降了约4 ℃,此时更大流率虽然能够更快速完成气体交换,但是气体带走的热量也更多,导致温度下降。当新鲜空气进入到发酵体系时,在3个方面会对曲块温度产生影响:气体温度与大曲温度之间的差异引起热传导效应、提供O2影响微生物代谢产热强度和携带大曲蒸发水分而引起热量散失,这三部分综合起来便是通气对大曲温度影响的结果表征。
图6 实验室制曲大曲温度
Fig.6 The Daqu temperature of the fermentation process in laboratory
对各组温度采用多重比较法进行方差分析,结果如表5所示。发酵完成时实验组温度相比对照组在统计学上均有差异性,50 L/h和100 L/h两组之间始终不存在显著性差异。通过从统计学上描述通气操作对大曲温度的影响,表明了根据控制需求可以选择相应流率对大曲发酵过程进行调控的理论基础。
表5 大曲温度多重比较方差分析
Table 5 Analysis of variance for multiple comparisons ofDaqu temperature
多重比较时间/d起始1234567对照vs 50 L/hns∗nsnsnsnsns∗∗对照vs 100 L/hns∗∗nsnsns∗∗∗∗∗∗对照vs 200 L/hns∗∗∗ns∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗50 L/h vs 100 L/hnsnsnsnsnsnsnsns50 L/h vs 200 L/hnsnsns∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗100 L/h vs 200 L/hnsnsns∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗∗
注：ns-无显著性差异;*-P<0.05;**-P<0.01;***-P<0.001;****-P<0.000 1。
2.3.2.2 虚拟仿真验证
针对所设计的实验室模拟制曲体系,通过虚拟仿真计算获得了大曲温度,同时也通过实验检测获得了大曲温度,从平均相对误差(mean relative error, MRE)、均方误差(mean square error, MSE)、均方根误差(root mean square error, RMSE)和相关系数(R2)验证了虚拟仿真效果,结果如图7所示。对照组平均相对误差为2.93%,相关系数R2=0.97,虚拟仿真效果较好。对照组模拟效果证明了所建立的仿真模型较好地完成了对发酵体系内热传导和热对流的计算,也为将此模型应用于后续评价通气流率对大曲代谢产热强度的影响提供了理论支持。
a-对照(不通气);b-通气流率50 L/h;c-通气流率100 L/h;d-通气流率200 L/h
图7 仿真温度与检测温度
Fig.7 Simulation temperature and detected temperature
随着通气流率增大,仿真模拟效果逐渐变差,流率50 L/h时,R2=0.91,流率100 L/h时,R2=0.78,流率200 L/h时,R2=0.66。模拟效果变差表明通气影响了热源参数,即微生物代谢产热强度发生了改变。发酵完成时,各组检测温度均高于仿真温度,对照组二者比较接近,仅高出1.20 ℃,50 L/h组高出5.93 ℃,100 L/h组高出9.11 ℃,200 L/h组高出10.73 ℃。发酵期间检测温度开始高于仿真温度的时间略有差异,50 L/h组约从第4天后,100 L/h组和200 L/h组约从第3天后。实验组检测温度与仿真温度的结果差异恰恰证明通过及时补给O2 和排走CO2增大了发酵体系热源,增加了微生物产热,从产热角度对大曲温度进行了调控,该结果可以为大曲发酵过程调控优化提供参考。
2.3.3 理化参数
如图8-a所示,通气降低了大曲含水量,并且随着通气流率增加,含水量不断降低,对照组含水量为33.70%,当通气200 L/h时,含水量下降至26.05%。大曲淀粉含量在统计学上无差异,均在61%左右(图8-b)。通气50 L/h时,酸度和对照组差异不显著,100 L/h和200 L/h组大曲酸度显著提高,各组酸度均处于正常发酵指标(图8-c)。如图8-d～图8-f所示,与对照组相比,50 L/h组大曲糖化力、液化力和发酵力均增大,但差异不显著,100 L/h和200 L/h组大曲糖化力、液化力和发酵力显著增大。通气50 L/h时,对大曲各理化参数的影响不显著(P>0.05),通气100 L/h和200 L/h时,大曲理化参数发生了显著性变化(P<0.05),但是100 L/h和200 L/h两个流率之间除了含水量和发酵力差异,在其他理化参数不存在显著性差异(P>0.05)。结合理化进行分析,对于设计的20 L实验室模拟制曲发酵体系,100 L/h的通气流率可作为一个初步的温度优化调控方案。
a-含水量;b-淀粉含量;c-酸度;d-糖化力;e-液化力;f-发酵力
图8 大曲理化参数
Fig.8 Physicochemical parameters of Daqu
注:仅当P<0.05时进行显著性水平标注,*-P<0.05;**-P<0.01;***-P<0.001;****-P<0.000 1。
3 结论
通过对20 L大曲发酵体系构建虚拟仿真模型,将发酵热量分布进行了可视化,表明了虚拟仿真技术应用到传统大曲发酵过程研究的优点。所选择的通气流率均能完成发酵体系内的气体交换,使得实验组CO2含量低于对照组,O2含量高于对照组。对照组大曲顶温52.23 ℃,50 L/h组大曲顶温53.63 ℃,上升2.68%,100 L/h组大曲顶温53.90 ℃,上升3.20%,200 L/h组大曲顶温最低,只有48.10 ℃,下降7.91%。对仿真模型进行评价,对照组仿真效果较好,平均相对误差2.93%,相关系数R2=0.97,证明所构建虚拟仿真模型较好的完成了对发酵体系内热传导和热对流的计算,包括热源设置及其他模型参数的合理性,为此模型应用于评价通气流率对大曲代谢产热强度的影响提供了理论支持。实验组仿真效果变差,证明通气操作影响到了微生物代谢产热,改变了体系热源。结合理化参数对大曲发酵效果进行评价,在20 L模拟制曲体系,选择100 L/h的通气流率可以对大曲发酵过程实现初步优化。
本文结果应用方面体现在如下两部分:一是规模缩小实验设计的合理性。为了维持架子曲顶温,采用帆布塑料布等包裹曲堆的方式会导致内部曲块气体流动性变差,且效果不理想。实际发酵过程中,曲堆内部单个曲块周围温度不断上升,因此选择在发酵盒内部装入曲块再整体放入培养箱中,采用阶段控温策略,实现在实验室条件对曲堆内部曲块进行模拟。二是仿真模型应用到大曲研究的方法参考价值。通过采用虚拟仿真与数学模型相结合的方法,实现曲块热量可视化,证明了仿真模型在固态发酵过程热量研究的应用前景。在此基础,进行规模放大时,通过构建相应仿真模型,初步预测结果,减小实验成本。综上,本研究基于规模缩小方法构建的虚拟仿真模拟效果较好,证明了虚拟仿真模型在调控优化大曲发酵工艺方面具有应用前景。后续可以设计开展规模放大实验,进一步优化调控策略,以期逐步实现生产规模的工艺优化。
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