固体脂肪可以赋予食品理想的外观、风味和质地,但其中含有较多饱和脂肪酸和反式脂肪酸,过量摄入会导致糖尿病和心血管疾病等发病率增加[1]。油凝胶,也称为有机凝胶或结构化油,由凝胶剂和液体油组成,不仅具有固体形态,同时保留了液体油脂的健康益处,在替代固体脂肪方面具有极大潜力[2]。
凝胶剂是决定油凝胶性质的一个关键因素,根据凝胶剂的分子质量可以将凝胶剂分为低分子质量凝胶剂(low molecular weight oleogelators,LMOGs)和高分子质量凝胶剂(high molecular weight oleogelators,HMOGs)。其中,LMOGs分子质量通常为200～800 Da,如蜡、单甘油酯、植物甾醇、卵磷脂等[3-4],广泛用于食用油结构化。然而,低分子凝胶剂存在对温度和剪切力高度敏感,形成油凝胶所需浓度相对较高等缺陷,限制其商业化应用。HMOGs,又称生物聚合物凝胶剂,分子质量>1 000 Da,主要由蛋白质、多糖等生物聚合物组成,能通过聚合物链之间的物理或化学作用形成三维网络结构,固定液体油使油结构化。这些生物聚合物凝胶剂作为一类天然、可再生的材料,具有良好的生物相容性和可降解性,能够实现油凝胶的绿色、高效、经济生产,弥补低分子凝胶剂存在的不足,在食品领域中具有广泛的应用前景[5]。论文综述了生物聚合物凝胶剂类型,生物聚合物油凝胶构建方法及其在食品领域的最新应用,最后对生物聚合物油凝胶的发展前景进行展望。
1 生物聚合物凝胶剂类型
1.1 一元生物聚合物凝胶剂
蛋白质由于其丰富的营养价值和独特的功能特性被广泛用于改善食品品质。作为两亲性生物大分子,蛋白质是一种非常有前途的新型凝胶剂,其形成凝胶的机理主要是通过热诱导使蛋白质变性,分子之间通过氢键、疏水相互作用、范德华力等形成蛋白质聚集体,最后形成三维网络结构,必要时可以辅以离子诱导或调节pH以改善蛋白质分子间的静电排斥作用,形成更加稳定和致密的蛋白质网络结构[6]。目前制备油凝胶常用的蛋白质包括乳清蛋白、大豆蛋白、玉米醇溶蛋白、明胶等[7-9]。QIANG等[9]利用玉米醇溶蛋白制备了一种新型油凝胶递送系统,通过荧光标记技术证实玉米醇溶蛋白能够在油凝胶表面形成核壳结构,有效保护油凝胶中负载的生物活性物质。
多糖在食品工业中被公认为安全的结构剂、稳定剂和增稠剂[10],目前也是研究较为广泛的凝胶材料,多糖形成油凝胶的能力取决于各种因素包括分子结构、单糖组成、糖苷键的位置、侧链及其空间排列等。具有表面活性的多糖可以充当乳化剂,吸附至油水界面;不具有表面活性的多糖,可以增加连续相的黏度,防止油滴聚集和分离[11]。乙基纤维素(ethylcellulose,EC)是由纤维素乙基化衍生的一种线性多糖,具有良好的脂溶性,是能够采用直接法制备油凝胶的生物聚合物凝胶剂。1990年代初,AIACHE等首次尝试利用EC构建油凝胶,并将其应用于化妆品中[12]。近年来,研究人员也利用EC油凝胶成功开发了耐热巧克力[13]和低饱和脂肪酸汉堡[14]。除EC外,羟丙基甲基纤维素、壳聚糖、黄原胶、海藻酸钠、结冷胶等[15-18]多糖也是制备油凝胶常用的材料,但由于其脂溶性较差,因此通常采用间接法构建油凝胶。例如,通过泡沫模板法制备了羟丙基甲基纤维素油凝胶,其能够替代起酥油制作松饼,且不影响松饼品质[15]。
一元生物聚合物凝胶剂类型、制备方法及应用效果如表1所示。
表1 一元生物聚合物凝胶剂类型、制备方法及应用效果
Table 1 Types, preparation methods, and application effects of monobasic biopolymer gels
凝胶剂类型油相制备方法应用效果参考文献蛋白质米糠蛋白米糠油泡沫模板法 -[19]玉米醇溶蛋白棕榈油乳液模板法递送β-胡萝卜素,使β-胡萝卜素生物利用率提高45.79%[9]油菜籽蛋白菜籽油乳液模板法可替代起酥油生产出松软富有弹性的蛋糕[20]乳清蛋白高油酸棕榈油乳液模板法可替代奶油生产出在黏度和质地特性上与传统样品相比不存在显著差异的冰淇淋[21]多糖乙基纤维素可可脂溶剂交换法含油凝胶的巧克力可耐受40 ℃以上的温度[13]乙基纤维素芝麻油直接法含油凝胶的汉堡肉饼烹饪损失减少,咀嚼性和硬度提升,具有更高的感官评分[14]乙基纤维素中链甘油三酯直接法温度为45 ℃且聚乙二醇单硬脂酸酯质量分数为5%时,油凝胶热熔挤出效果和印刷性能最佳[22]乙基纤维素玉米油直接法巧克力不饱和度降低,稳定性更好,可有效避免起霜[23]羟丙基甲基纤维素葵花籽油泡沫模板法可替代50%的起酥油生产松饼,且不会显著降低松饼质量[15]羟丙基甲基纤维素葵花籽油乳液模板法可替代50%的可可脂生产健康的低饱和脂肪酸巧克力[24]
1.2 二元生物聚合物凝胶剂
由单一蛋白质或多糖构建的油凝胶机械性能及稳定性较差,部分油凝胶甚至会在干燥阶段产生塌陷。将不同的聚合物组合使用,有助于提升油凝胶的机械性能、油结合能力、抗氧化能力等。研究表明,由同类生物聚合物组成的蛋白质-蛋白质和多糖-多糖二元凝胶剂,能够通过分子内和分子间氢键形成网络结构,使液体油结构化,例如:竹笋蛋白-大豆分离蛋白稳定的山茶油油凝胶[25],甲基纤维素-κ-角叉菜胶稳定的核桃油油凝胶[26]。此外,由不同类型的生物聚合物组成的二元凝胶剂也被报道,如蛋白质-多糖二元凝胶剂,这种复合凝胶剂结合了蛋白质和多糖的优点,具有优异的乳化能力,可以形成具有较厚界面层的液滴和紧密的网络结构,赋予其丰富的生物活性和可调控性,有助于精确开发具有特定期望性能的油凝胶[27]。ZHENG等[28]利用海藻酸钠-米糠蛋白,采用美拉德反应协同Ca2+盐桥作用,开发了一种用于制备油凝胶的柔性双交联泡沫模板,模板孔隙率和柔韧性得到改善,吸油和持油能力显著提高。
多酚是植物次级代谢产物,广泛存在于蔬菜、水果、豆类和茶叶中,基于多酚抗菌、抗氧化、预防慢性疾病等多种生理特性,已有研究将多酚与蛋白质、多糖组合,构建蛋白质-多酚、多糖-多酚二元凝胶剂,多酚与蛋白质/多糖之间通过非共价结合作用和共价结合作用形成油凝胶的三维网络结构,非共价结合包括疏水相互作用、氢键、范德华力等,共价结合则需要通过碱处理、酶处理等来实现[29]。目前,已经报道了由鱼籽肽-儿茶素/没食子酸/单宁酸稳定的鱼油油凝胶[30],以及柑橘果胶-茶多酚棕榈酸酯颗粒稳定的山茶油油凝胶[31]。
二元生物聚合物凝胶剂类型、制备方法及应用效果如表2所示。
表2 二元、三元生物聚合物凝胶剂类型、制备方法及应用效果
Table 2 Types, preparation methods, and application effects of binary and ternary biopolymer gels
凝胶剂类型油相制备方法应用效果参考文献蛋白质-蛋白质竹笋蛋白-大豆分离蛋白山茶油乳液模板法 -[25]多糖-多糖羟丙基甲基纤维素-黄原胶橄榄油/葵花籽油乳液模板法可替代50%椰子油生产与传统产品具有相似口感和质地的健康巧克力涂抹酱[17]甲基纤维素-海藻酸钠/黄原胶/κ-角叉菜胶核桃油乳液模板法递送姜黄素,其中含κ-角叉菜胶的油凝胶包封率(38.06%)和缓释效果最好[26]蛋白质-多糖米糠蛋白-海藻酸钠米糠油泡沫模板法 -[28]大豆分离蛋白-青稞β葡聚糖亚麻籽油乳液模板法可替代25%的猪背脂生产健康低饱和脂肪酸午餐肉[7]明胶-黄原胶菜籽油泡沫模板法 -[8]明胶-罗望子多糖大豆油乳液模板法 -[34]明胶-海藻酸钠山茶油气凝胶模板法 -[18]蛋白质-多酚大豆分离蛋白-单宁酸松仁油气凝胶模板法递送槲皮素,使槲皮素生物可及性提高11.08%[35]鱼卵蛋白水解物-儿茶素/没食子酸/单宁酸鱼油乳液模板法 -[30]多糖-多酚茶多酚棕榈酸酯颗粒-柑橘果胶山茶油乳液模板法柑橘果胶浓度低(1.5%和2.5%)的油凝胶制备的面包在感官上可以接受[31]蛋白质-多糖-多酚明胶-壳聚糖-单宁酸山茶油气凝胶模板法 -[16]明胶-亚麻籽胶-单宁酸大豆油乳液模板法 -[32]蛋清蛋白-没食子酸-黄原胶玉米油乳液模板法 -[33]
1.3 三元生物聚合物凝胶剂
蛋白质-多酚类凝胶剂乳化能力和抗氧化能力优异,但其制备的乳液不能很好地抵抗热处理、pH变化等环境应力。多糖-多酚类凝胶剂具有较强的乳液稳定性和氧化稳定性,但其表面含有大量羟基使其亲水性较强,乳化能力受到限制。蛋白质-多糖类凝胶剂同时具有良好的乳化活性和乳液稳定性,但其不能显著提升油凝胶的抗氧化能力。基于此,构建蛋白质-多糖-多酚三元生物聚合物凝胶剂被广泛提出,以获得具有良好乳化能力以及能够显著增强油凝胶机械强度和抗氧化能力的凝胶剂[29],已有的相关研究结果如表2所示。如QIU等[32]利用明胶-亚麻籽胶-单宁酸成功制备了具有可调流变性和质构特性的大豆油油凝胶。YAN等[33]利用蛋清蛋白-没食子酸-黄原胶(egg white protein-gallic acid-xanthan gum,EWP-GA-XG)三元配合物制备了抗氧化能力显著提升的玉米油油凝胶,并发现该油凝胶抗氧化能力的提升得益于2个方面:a)高浓度EWP-GA-XG配合物能够形成厚厚的界面层包裹油滴,油滴被封存在致密的网络结构中,与氧气的接触减少;b)没食子酸本身作为抗氧化剂能够清除自由基,在二者的协同作用下显著提升了油脂抗氧化能力。
2 生物聚合物油凝胶制备方法
2.1 直接分散法
在EC中,部分羟基被乙基所取代,导致链间的氢键和链内的葡萄糖单元减少,使EC能够溶于有机溶剂,因此通常采用直接分散法制备EC基油凝胶。如图1所示,将足够浓度的凝胶剂直接分散到油中,加热使其温度升高至凝胶剂熔点以上,然后对其进行适当的搅拌和冷却,EC聚集形成凝胶网络,并将液体油固定在网络中得到油凝胶[5]。
图1 直接分散法
Fig.1 Direct dispersion method
2.2 间接法
除EC外,大多数的天然生物聚合物都是亲水性的,不易直接分散到油中,因此通常采用间接法来制备油凝胶,间接法主要包括乳液模板法、泡沫模板法、溶剂交换法、气凝胶模板法等。
2.2.1 乳液模板法
2006年,ROMOSCANU等首次尝试利用乳液模板法来构建油凝胶[2]。如图2所示,乳液模板法通常包括3个步骤,首先,制备出具有较厚界面膜和稳定网络结构的O/W型乳液,以抵抗脱水过程中油滴的聚集。其次,通过真空干燥或冷冻干燥去除乳液的水相,以获得具有高浓度油滴的干燥乳液。最后,通过温和的机械剪切将干燥的乳液转化为黏弹性油凝胶[11]。XIE等[34]利用明胶-罗望子多糖稳定的大豆油油凝胶在室温下贮存4周后仍表现出良好的持油能力;ESPERT等[24]利用羟丙基甲基纤维素稳定的葵花籽油油凝胶,可部分替代可可脂,生产健康低饱和脂肪酸巧克力。乳液模板法具有绿色、高效、安全等优点,为亲水性生物聚合物在油结构化中的应用提供了更多的可能,未来将会拥有更广阔的发展空间。
图2 乳液模板法
Fig.2 Emulsion template method
2.2.2 泡沫模板法
如图3所示,泡沫模板法主要包括4个基本步骤,首先,对聚合物凝胶剂的水溶液进行搅打充气形成稳定的泡沫。随后,将泡沫体系在低温下冻结,并通过冷冻干燥技术制得多孔材料。然后,将具有多孔结构的泡沫模板置于液体油中快速吸油。最后,将吸油的模板轻轻切成小块以形成黏弹性油凝胶[11]。在泡沫模板中,孔的性质决定模板吸收以及保持油的能力,气泡脱水后产生的大孔具有更高的吸油量和更快的吸油速度,孔径小的模板吸油量较少,吸油速度较慢,但却具有较高的持油能力[36]。ABDOLLAHI等[8]制备的明胶-黄原胶泡沫模板表现出良好的持油能力(> 90%)和触变行为,且100 ℃时仍能维持其网络结构,有望用于高温食品的加工。泡沫模板法具有适用性广、无需加热、不需要刺激性化学品等优点,是一种操作简单、高效、环保的油凝胶制备方法。此外,泡沫模板可以单独制备和运输,不仅降低了运输成本,而且可以更好地控制油凝胶的质量,是一种很有前途的油结构化方法[36]。
图3 泡沫模板法
Fig.3 Foam formwork method
2.2.3 溶剂交换法
溶剂交换法是一种较为复杂的油凝胶制备方法,其包括3个阶段:水凝胶、有机凝胶和油凝胶。如图4所示,首先,选择具有良好凝胶形成能力的亲水性聚合物,将其分散在水中,经充分水化后形成高含水量的水凝胶块。随后,以有机溶剂作为中间介质,缓慢地置换水凝胶中的水相。随着时间的推移,水凝胶中的水相逐渐被交换,形成有机凝胶,然后,将其浸入液体油中,用液体油置换其中的有机溶剂,以得到油凝胶,采用该方法已成功制备了乳清蛋白聚合物稳定的葵花籽油油凝胶[37]。尽管目前的研究表明,溶剂交换法制备的油凝胶具有应用于食品、药物和保健产品领域的潜力,但考虑到该方法制备的油凝胶中可能存在有机溶剂残留,因此在实际应用之前仍需要进行更详细的安全性评估[11]。
图4 溶剂交换法
Fig.4 Solvent exchange method
2.2.4 气凝胶模板法
气凝胶是一种低密度、高比表面积的多孔固体材料,具有优异的吸油能力,目前已被用于食品级油凝胶的制备。如图5所示,气凝胶模板法通常包括3个步骤,首先,将亲水性聚合物分散在水中,经充分水化后形成聚合物的水凝胶。其次,对水凝胶进行干燥,除去其中水分,得到气凝胶模板。最后,将气凝胶模板置于液体油中吸油得到油凝胶。与泡沫模板一样,孔隙率和孔径会影响气凝胶模板吸油能力和持油能力[18],同时,不同的干燥方法也会影响气凝胶的结构和性能,其中,冷冻干燥和超临界二氧化碳干燥是目前获得具有良好骨架结构气凝胶的常用方法[11]。研究报道,海藻酸盐-明胶气凝胶模板具有良好的吸油能力(23.31 g/g)和持油能力(84.75%)[18];明胶-壳聚糖-单宁酸气凝胶模板具有更高的吸油能力(29.26 g/g)和良好的抗氧化能力[16]。
图5 气凝胶模板法
Fig.5 Aerogel template method
3 生物聚合物油凝胶在食品领域的应用
3.1 固体脂肪替代品
固体脂肪,包括动物脂肪和氢化起酥油,能够为食品提供理想的质地、口感和风味,是食品工业中重要的功能性成分,然而,固体脂肪中含有饱和脂肪酸和反式脂肪酸对人类健康存在不利影响[38],寻求有效的固体脂肪替代品已成为“清洁”食品加工领域面临的重要问题。油凝胶不仅富含不饱和脂肪酸,同时具备固体形态,是极富潜力的固体脂肪替代品,目前已在肉质品、烘焙食品、奶制品、涂抹酱等中得到应用[39]。如油菜籽蛋白稳定的油凝胶,能够替代高饱和起酥油加入蛋糕配方中,且制备的蛋糕松软富有弹性[20]。利用大豆分离蛋白-青稞β-葡聚糖稳定的亚麻籽油油凝胶能够替代25%猪背脂生产低饱和脂肪酸午餐肉,同时降低6.8%的蒸煮损失[7],证明了油凝胶作为固体脂肪替代品的潜力。然而,在油凝胶的实际应用中仍面临着挑战,掺入过多的油凝胶会影响食品的感官属性、降低食品的整体可接受性[38],因此未来仍需要改进和提升技术以促进“清洁”食品的生产。
3.2 生物活性物质递送载体
天然生物活性成分因其丰富的营养价值和生物活性而广泛应用于功能性食品中。然而,许多常见的生物活性物质,如多酚、维生素、功能性脂质等普遍存在溶解性差、易降解和生物利用度低等问题[40],开发用于疏水性活性小分子包封和缓释的递送系统,已成为食品、医药、化妆品行业的研究热点之一[41]。油凝胶的特殊结构使其可以成为递送脂溶性生物活性物质的良好基质,近年来已经进行了大量关于油凝胶递送系统的研究。郭阳[35]利用大豆分离蛋白-单宁酸稳定的油凝胶递送槲皮素,槲皮素生物可及性提高了11.08%。WANG等[42]利用乳清蛋白稳定的藻油油凝胶实现了Omega-3多不饱和脂肪酸和膳食多酚的共同递送,并有效提升了多不饱和脂肪酸的抗氧化能力。此外,油凝胶还被用于多功能复杂递送系统的开发,如油凝胶基乳液、油凝胶基Pickering乳液、双凝胶等[43-44]。然而,目前构建复杂递送系统的油凝胶多采用低分子凝胶剂制备,利用天然生物聚合物基油凝胶构建复杂系统的研究相对缺乏。
3.3 食品3D打印材料
3D打印,又称为增材制造,最早应用于军事、航天、生物医疗等领域。近年来,3D打印技术也被应用于食品领域,制造各种固体或半固体食品如人造肉、饼干、蛋糕、和巧克力等[45]。食品3D打印具有定制食品、简化供应链、减少浪费和扩大配料范围等诸多优势,能够开发针对吞咽困难患者的特殊食品,满足患者需求[46],为儿童设计个性化食品配方制作3D打印零食[47]。选择合适的“食品油墨”是食品3D打印中非常关键的一个问题,油凝胶具有良好的流变性和表面特性,使其具备成为食品级3D打印“油墨”的潜力[48]。研究证实,玉米淀粉和大豆油能成功制备可用于3D打印的天然淀粉基油凝胶[49]。KAVIMUGHIL等[22]发现利用聚乙二醇单硬脂酸酯(PEG40S)和EC制备的油凝胶能够平滑打印,且PEG40S质量分数为5%,打印温度45 ℃时,油凝胶热熔挤出效果和印刷性能最佳。
3.4 抑制油脂迁移
油脂氧化通常导致油脂酸败和品质劣变,近年来,食用油脂抗氧化研究广受关注。研究表明油凝胶的网络结构能够限制油的流动和自由基的迁移,减缓氢过氧化物和二级氧化产物的增长,提升脂质抗氧化能力[50]。同时,巧克力的质地、融化行为和表面光泽度与连续脂肪相高度相关,由于回火或贮存不当导致多晶型转变和相分离,会使巧克力失去初始表面光泽度和质地导致脂肪结霜,限制了巧克力加工行业的发展。研究人员利用油凝胶抑制油脂迁移的特性开发了防起霜巧克力,将可可脂巧克力和油凝胶基巧克力在20 ℃下,贮存60 d后,油凝胶基巧克力表现出更好的热稳定性和多晶型稳定性[23]。
4 展望
近年来,为了满足消费者对健康食品的需求,绿色、安全、经济的蛋白质、多糖等天然聚合物类油凝胶剂被广泛探索,并开发了系列食品级油凝胶。这些生物聚合物油凝胶能够替代固体脂肪,开发低饱和脂肪酸蛋黄酱、人造肉、冰淇淋等食品;抑制油脂迁移,开发防起霜巧克力;构建生物活性物质的递送载体,提高活性小分子的稳定性和生物可及性;作为“食品油墨”实现特殊人群的食物定制。
生物聚合油凝胶具有诸多优势,但仍存在一些问题亟需解决,如:a)寻找更多绿色、经济、高效的生物聚合物凝胶剂组合,探究生物聚合物凝胶剂类型和油凝胶性能之间的关系;b)开展毒理学实验,深入研究生物聚合物油凝胶消化特性和安全性,以提高消费者可接受度;c)加强对含生物聚合物油凝胶食品感官特性的评估,并根据评估结果,对配方或生产方法进行修改,提升食品风味和质地;d)进一步验证食品加工因素对油凝胶性能/行为的影响,如热处理和pH变化等,以优化食品加工工艺,提升含油凝胶食品的稳定性。根据实际需要不断改善生物聚合物油凝胶性能,克服生物聚合物油凝胶现有的局限性,将有利于推动生物聚合物油凝胶在食品、医学、化妆品等领域的商业化应用,赋予油凝胶更大的发展空间。
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